Científicos que buscan diseñar nuevos catalizadores para convertir dióxido de carbono CO 2 al metano han utilizado un nuevo enfoque de inteligencia artificial IA para identificar propiedades catalíticas clave.Al usar este método para rastrear el tamaño, la estructura y la química de las partículas catalíticas en condiciones de reacción reales, los científicos pueden identificar qué propiedades corresponden al mejor rendimiento catalítico y luego usar esa información para guiar el diseño de catalizadores más eficientes.
"Mejorando nuestra capacidad de convertir CO 2 el metano 'mataría a dos pájaros de un tiro' al hacer una fuente de energía sostenible que no sea de combustibles fósiles que pueda almacenarse y transportarse fácilmente mientras se reducen las emisiones de carbono ", dijo Anatoly Frenkel, químico con una cita conjunta en los EE. UU.Laboratorio Nacional Brookhaven del Departamento de Energía y Universidad de Stony Brook.
El grupo de Frenkel ha estado desarrollando un enfoque de aprendizaje automático para extraer las propiedades catalíticas de las firmas de rayos X de los catalizadores recolectados a medida que los productos químicos se transforman en reacciones. El análisis actual se describe en un artículo recién publicado en el Revista de Física Química , basado en datos de rayos X recopilados en el Laboratorio Nacional de Argonne del DOE.
El equipo del químico senior de Argonne Stefan Vajda, ahora en el Instituto J. Heyrovský de Química Física en Praga, preparó grupos de átomos de cobre de tamaño selectivo. Luego usaron espectrometría de masas y rayos X en la Fuente de Fotones Avanzados APS de Argonnepara estudiar cómo se desempeñaron varios grupos de tamaños en la reacción y cómo evolucionó su estado de oxidación durante la reacción del dióxido de carbono con hidrógeno.
El cobre se ha mostrado prometedor como un catalizador que puede reducir la temperatura del CO 2 reacción al metano. Los grupos de cobre selectivos por tamaño también pueden ayudar a conducir la reacción de manera eficiente al resultado deseado, produciendo selectivamente solo metano y vapor de agua, sin canalizar los reactivos por una variedad de vías hacia otros productos.
"En términos generales, existen dos desafíos principales para implementar esta idea", dijo Frenkel. "Primero es la falta de conocimiento de la estructura de los grupos preparados; cuanto más pequeños son, más variaciones puede haber en las formas yestructuras, incluso cuando el número de átomos en cada grupo es el mismo.
"Segundo, incluso si comenzamos la reacción con grupos de cierto tamaño y forma, pueden transformarse más allá del reconocimiento durante la reacción a varias formas de óxidos".
Algunos de los óxidos pueden mejorar la reactividad; otros pueden impedir la reacción. Para comprender cómo funciona el catalizador, los científicos necesitan saber qué tipos de óxidos se forman durante la reacción y cómo afectan el rendimiento catalítico.
Recopilación de datos espectrales
los datos de rayos X recopilados durante el análisis de catalizadores en el APS u otras fuentes de luz sincrotrón incluida la Fuente de luz nacional sincrotrón II en Brookhaven Lab contienen una gran cantidad de información sobre la composición y estructura química porque estas propiedades determinan cómo interactúan los rayos X conla muestra, pero extraer esa información de los datos recopilados de muestras ultra diluidas formadas por pequeños grupos que contienen tan solo cuatro átomos por grupo presenta un gran desafío.
"Estas muestras son demasiado pequeñas para la dispersión de rayos X o los métodos de imagen comúnmente utilizados para caracterizar materiales en la nanoescala", dijo Frenkel.
En cambio, los científicos analizaron cómo los átomos de cobre individuales absorben los rayos X del sincrotrón.
La cantidad de energía de rayos X absorbida les dice cuánta energía se necesita para "expulsar" un electrón de la órbita de cada átomo de cobre, que depende de su estado de oxidación: cuántos electrones tiene el átomo disponible para compartir en la formaciónenlaces químicos: cuanto menos oxidado está el átomo de cobre lo que significa que se está aferrando a sus electrones, menos energía se necesita para que los rayos X expulsen un electrón, porque los electrones que quedan atrás ayudan a proteger el electrón que se escapa del atractivocarga positiva del núcleo de cobre. Cuanto más oxidado con menos electrones, más energía se necesita para expulsar un electrón restante, porque la atracción positiva del núcleo sin blindaje es más difícil de superar.
Por lo tanto, el espectro de absorción de rayos X contiene información sobre el estado de oxidación y otros detalles que revelan características de la estructura atómica, incluida la cantidad de átomos adyacentes a los que está unido cada átomo de cobre. Pero para extraer esta información, los científicos necesitaban una forma de relacionarselos espectros medidos a matrices estructurales conocidas de átomos de cobre con varios estados de oxidación.
Ahí es donde entra la inteligencia artificial. Los científicos desarrollaron una red neuronal artificial "entrenada" para reconocer las características clave en los espectros de las estructuras conocidas para que luego puedan encontrar las estructuras desconocidas simplemente analizando los espectros medidos.
Entrenando la red
El desarrollo de una biblioteca de estructuras conocidas que podrían usar para entrenar a la red presentaba sus propios desafíos. Para obtener ayuda, el grupo de Frenkel recurrió a Ping Liu en la División de Química de Brookhaven.
"La estructura de los grupos depende en gran medida de cómo interactúan las partículas con el sustrato de soporte en el que se depositan y el entorno reactivo", dijo Liu, un teórico con vasta experiencia en el modelado de actividad catalítica. "Hemos construido sistemas modelo para el"Los grupos de metal y óxido de metal soportados, lo suficientemente complejos como para capturar las estructuras y los comportamientos catalíticos durante las reacciones como se observó experimentalmente", dijo. "Estos modelos operativos proporcionan una base sólida que permite la precisión y eficiencia del aprendizaje automático".
Luego, el equipo utilizó métodos numéricos para generar los espectros que estas muestras producirían, un enfoque bastante sencillo, y utilizó estos espectros generados teóricamente para entrenar la red neuronal.
Una vez que la computadora que ejecuta el programa de red neuronal aprendió las relaciones entre las características espectrales y las características clave de los grupos conocidos los estados de oxidación, el número de átomos vecinos, etc., los científicos pudieron alimentar los espectros medidos a partir desus grupos experimentales en la red y les indicaría las características del grupo para esas muestras.
Características de los grupos
En el experimento del catalizador de cobre, los científicos utilizaron este enfoque para analizar los espectros de absorción de rayos X de grupos formados por cuatro, doce o veinte átomos de cobre.
"Durante la reacción, estos grupos pasan por muchos estados de oxidación diferentes dependiendo de la etapa de la reacción. Recolectamos los espectros en estas diferentes etapas y utilizamos nuestro enfoque de aprendizaje automático para identificar los diferentes estados de oxidación de los grupos en diferentes etapas dela reacción. También correlacionamos los estados de oxidación con la actividad catalítica observada para determinar qué estructuras son los mejores catalizadores ", dijo Frenkel.
Los datos de otros métodos experimentales ya existían para los dos tamaños de conglomerados más pequeños, por lo que podría servir como una verificación cruzada de la nueva técnica ". Esta comparación mostró que pudimos reconocer los estados de oxidación correspondientes al cobre metálico o los diferentestipos de óxido metálico utilizando nuestro enfoque de red neuronal ", dijo Frenkel.
Esta fue la primera vez que Frenkel aplicó su enfoque de aprendizaje automático para resolver cualquier cosa que no sean grupos metálicos puros.
"Es la primera vez que pudimos entrenar la red para reconocer diferentes tipos de óxidos", dijo.
También es la primera vez que se usa el método de Frenkel con capacidad predictiva, para determinar los estados de oxidación y otras características de los grupos de 20 átomos de cobre, para los cuales no existen otros datos.
Resulta que el estado catalíticamente más activo del catalizador de cobre es una mezcla de grupos metálicos donde el cobre está unido solo a otros átomos de cobre y dos óxidos de cobre diferentes CuO y Cu2O.
"Hay muchas reacciones en las que el catalizador resulta ser más activo cuando no se oxida ni se reduce por completo", dijo Frenkel. "Los grupos que pueden formar esta mezcla de los tres estados diferentes en las proporciones correctasser el más activo "
El grupo de Frenkel continúa su análisis para obtener más información sobre el mecanismo catalítico y publicará sus resultados en el futuro.
Fuente de la historia :
Materiales proporcionado por DOE / Laboratorio Nacional Brookhaven . Nota: El contenido puede ser editado por estilo y longitud.
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